2022年6月7日，邹超教授课题组在材料科学领域期刊《Journal of Alloys and Compounds》上发表了以“Synergistic effect of dual anions for efficient and stable quasi 2D perovskite solar cell”为题的准二维钙钛矿太阳能电池新进展。邹超教授、翟兰兰副教授、黄合博士为共同通讯作者。

二维有机-无机杂化钙钛矿由于具有优异的稳定性、性质可调性以及独特的电学性质而被应用于太阳能电池领域中。天然的量子阱结构与疏水层的插入使其比同类组分的三维钙钛矿拥有更加优异的结构稳定性与环境稳定性。然而有机阳离子的绝缘性以及趋向于水平生长于基底的二维钙钛矿使其太阳能电池的光电性能大打折扣。二维钙钛矿电子和空穴之间由库仑力相互作用连接，有机层可以使激子限制在无机层中。由于无机层非常薄，量子限域效应能够使库伦力更强。另外，由于无机板和有机层之间差别较大的介电常数，有机层不能有效屏蔽无机层的库伦相互作用，这导致了二维钙钛矿大的激子结合能，这些特点制约了准二维钙钛矿太阳能电池的应用。

本项工作通过引入MACl和GuSCN两种添加剂来协同控制准二维钙钛矿的晶体生长、调整薄膜形貌并减少缺陷密度，实现准二维钙钛矿薄膜内部快速的载流子传输。在热旋涂的过程中，随着热量的损失，准二维钙钛矿倾向于早期在基底形成大量的小n相二维钙钛矿，一部分的SCN^-可能会以中间体的形式存在于钙钛矿薄膜内部。在这项工作中，MACl对

p-F-PEA₂ MA₄Pb₅I₁₆中垂直取向的调节作用不是很明显，但是它在提高准二维钙钛矿晶体的结晶性和薄膜质量方面起了很大的作用。而当MACl与GuSCN同时加入到钙钛矿前驱体溶液中时，由于Cl^-和SCN^-与Pb²⁺配位的竞争，更多的SCN^-能够在热旋涂的过程中被去除。这时一部分的Cl^-会进入到钙钛矿晶格内部替代一部分的I^-，这可能是基于MACl和双添加剂修饰的器件具有高开路电压的原因。 

此外，基于双阴离子调节的准二维钙钛矿太阳能电池的短路电流密度有了很大的提高（从13.02 mA/cm²提高到了18.41 mA/cm²）。更重要的是，在MACl的存在下，GuSCN有效提高电池性能的浓度窗口更大。在加入MACl后，当GuSCN的浓度从1 mg/ml变到15 mg/ml后，准二维钙钛矿太阳能电池的性能基本保持不变，而当只加入GuSCN时，浓度超过5 mg/ml 时器件的性能就开始下降。最终，经双添加剂修饰的器件获得了15.05 %的最佳效率，并具有优异的长期稳定性，没有经过封装的器件在空气中经过300 h后依然能够维持在其初始效率的85 %左右。这项工作为提升准二维钙钛矿太阳能电池性能提供了一种新思路。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2022.165725