电化学还原CO₂具有绿色，高效，反应条件温和的优点，近年来获得广泛关注。目前，在实验室表现出优秀活性的催化剂已报道众多，但在高电流密度下仍然很难实现高选择性、高活性。研究表明，Co、Cu单原子催化剂（SACs）在CO₂RR中具有较好的活性，但大电流下活性较差。分析发现，Co/Cu SACs的热力学路径分别存在一定的局限性。对于Co SACs，中间产物*COOH形成容易，*CO脱附困难；而Cu SACs上恰好相反。因此，设计Co-Cu双原子催化剂，有可能取长补短，实现优势互补。

近日，我院陈伟教授和中国科学技术大学吴宇恩教授课题组合作在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》发表题为“Design of Co-Cu Diatomic Site Catalysts for High-efficiency Synergistic CO₂ Electroreduction at Industrial-level Current Density”的论文。该工作设计合成了一种新型CoCu双原子催化剂，实现了在大电流下将CO₂高效电化学转化为CO。

合成得到的CoCu双原子催化剂，在H型和流动型电解池中均表现出优秀的催化活性。在流动型电解池中，CO选择性最高可达99.1%。CO部分电流密度最高可达483 mA cm^-2。在100 mA cm^-2 ~ 500 mA cm^-2的宽电流区间内，CO选择性均在90%以上。经过十小时的稳定性测试后，CO选择性仍能保持在95.6%以上。理论计算表明，跟Co/Cu SACs相比，CoCu双原子催化剂不仅可以促进*COOH的形成，还可以增强*CO的脱附，从而加快反应速率，表现出更优异的CO₂电还原活性。

本工作表明，在单原子催化剂中合理引入另一种金属原子，可以显著影响其电子结构，进而提高催化活性。本研究为设计实用、稳定、高性能的异核双原子催化剂提供了一种有效策略。

本论文第一单位为温州大学，受到国家自然科学基、浙江省自然科学基金等基金项目的资助。

论文信息：

Design of Co-Cu Diatomic Site Catalysts for High-efficiency Synergistic CO₂ Electroreduction at Industrial-level Current Density

DOI: 10.1002/anie.202212329

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202212329