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氨(NH3)是氮肥生产的基本原料,对国家粮食安全至关重要。近一个世纪以来,氨的规模化生产主要依赖于能量密集型且需消耗大量化石燃料的哈伯-博施(Haber-Bosch)工艺。近年来,电化学合成氨(eNRR)作为一种绿色环保的替代方法,利用可持续能源驱动电化学低温合成氨引起学者们的广泛关注。然而,电化学合成氨经过多年的发展,其产氨效率和法拉第效率仍然非常低,这主要是因为N≡N三键极难活化以及在高电压下存在竞争反应(氢析出反应)。因此,探索开发低过电位下高催化活性和选择性的NRR电催化剂具有重要的意义。
近日,温州大学聂华贵教授和周学梅博士等人通过理论预测结合温和的电化学沉积法,构建了一种氧含量可调的Pd/PdO异质结并应用于NRR反应,其展现出优异的催化活性和选择性;运用15N同位素示踪法证明了NH3的来源;利用原位拉曼、红外结合DFT等手段直接观测到其反应的活性位点(Pd-N)、中间体(N-N, H-N-H),并证明其以远端缔和机制进行NRR反应。这一研究结果以“Pd/PdO Electrocatalysts Boost Their Intrinsic Nitrogen Reduction Reaction Activity and Selectivity via Controllably Modulating the Oxygen Level”为题发表在《ACS Applied Materials& Interfaces》,温州大学为第一单位,化学与材料工程学院2018级研究生陈倩倩为第一作者,化材学院周学梅博士、聂华贵教授和杨植教授为共同通讯作者。相关工作受到国家自然科学基金(22109119、51972238、22105147、21875166)、浙江省自然科学基金(LR18E020001、LQ22B030003)、温州市基础科学研究项目(G2020002、H20210006)、温州市重大科技创新项目(ZG2021013)等项目的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acsami.2c02329
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