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生物分子结构变化驱动纳米晶体长程分级组装编辑日期:2019-02-20 作者: 阅读次数:[关 闭]

  蛋白质是自然界中最常见的生物大分子之一,不仅是构成细胞的基本有机物,而且是生命活动的主要承担者。由氨基酸脱水缩合形成的多肽链经过弯曲折叠后即成为具有特定三维空间结构的蛋白质。那么,能否利用蛋白质的结构特点来服务于纳米结构的形成及组装呢?

  纳米材料和纳米结构的基础研究和技术应用一直吸引人们的广泛兴趣。在纳米尺度下,材料的物理和化学性质在很大程度上取决于它们的形貌和组装结构。实现纳米晶体的分级组装是一个重要的研究课题。许多性质的体现需要通过涉及的纳米晶体具有特定的有序排列。例如,贝壳中碳酸钙纳米晶体的多种分级组装赋予了这种结构卓越的力学性能,其断裂功是作为它基本成份的碳酸钙晶体的几千倍。这种生物矿物的分级结构跨度涵盖纳米尺度的精确形貌控制至微米尺度的大范围组装,这在人工材料合成中是一项艰巨挑战。

  加州大学洛杉矶分校黄昱(点击查看介绍)团队通过对多肽蛋白的高级结构进行调控,成功实现了铂纳米晶体的形貌控制和0维至2维的分级组装。众所周知,在作为一级结构的残基序列基础上,如蛋白质、核酸和多糖这样的生物大分子在真正发挥作用时都要保有各具特征的高级结构,因为正确的高级结构是生物大分子执行其生物功能的必要前提。但是由于这些高级结构的复杂性,对生物矿化的仿生学研究仍然局限在生物分子的一级结构,这些高级结构很少被关注。在这次的工作中,黄昱课题组将对生物分子辅助纳米晶体分级组装的研究从一级结构扩展到高级结构。在低浓度时T7多肽采取ST-转角结构,该结构控制铂纳米晶体的0维形貌,使其生长为纳米立方体;当多肽浓度上升,ST-转角自发转变为β片层结构,该结构与纳米晶体之间的相互作用辅助纳米立方体的1维组装,使其形成线性结构;而β片层结构与β片层结构之间的氢键作用将辅助形成的纳米晶体1维线性结构进行2维组装。仅通过简单地改变多肽浓度,多肽的高级结构即可被控制和转变,实现0维、1维和2维的分级组装。


  图1. 铂纳米晶体实现分级组装的示意图。T7从低浓度ST转角到高浓度β片层的高级结构变化驱动0维立方体铂纳米晶的形成及其随后的1维和2维长程定向组装。

  通过对生物分子高级结构的研究,黄昱课题组报道了一套完整的仿生学生长和组装的过程,并证明了生物分子的高级结构从纳米级别的晶体生长到微米级别的晶体组装,均起到了不可忽视的作用。这种跨数量级尺度的从0维向1维和2维的分级组装,完全由生物分子的特异性和生物分子的结构变化驱动,并最终由氢键和弱范德华力控制。这个过程精确模拟了生物系统中分级组装的机制,为体外建立复杂的仿生学功能材料提供了可能。



  图2. 通过综合控制不同的分子识别过程和涉及的相互作用,实现0维至2维分级组装的示意图。(比例尺为20 nm)

  这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上,文章的第一作者是加州大学洛杉矶分校博士后研究员朱恩博和科罗拉多大学波尔得分校博士研究生王诗怡。

  该论文作者为:Enbo Zhu, Shiyi Wang, Xucheng Yan, Masoud Sobani, Lingyan Ruan, Chen Wang, Yuan Liu, Xiangfeng Duan, Hendrik Heinz, Yu Huang


  原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

  

  Long-Range Hierarchical Nanocrystal Assembly Driven by Molecular Structural Transformation

  J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 1498-1505, DOI: 10.1021/jacs.8b08023

  黄昱博士简介

  黄昱,美国加州大学洛杉矶分校材料科学与工程系教授、博士生导师,美国材料学会(MRS)会士和英国皇家化学学会(RSC)会士。曾获得国际纯化学和应用化学联和会(IUPAC) 青年化学家奖,国际贵金属所特别奖Carol Tyler奖,美国白宫颁发的青年科学家总统奖,美国国立卫生研究院(NIH)创新奖,斯隆(Sloan)奖,美国国防部高级研究计划局(DARPA)青年教授奖,国际电化学学会(ISE)实验电化学奖和美国国家科学基金会(NSF)特别创意奖等奖项。

  她的课题组主要从事纳米材料研究,使用化学和生物学方法合理设计创建具有纳米级精度的复杂材料结构并研究这些结构的独特性质(光学,磁学,电学,催化特性等)。

  https://www.x-mol.com/university/faculty/31097


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