为了实现碳中和，燃料电池的发展，如基于氢氧进料的碱性阴离子交换膜燃料电池（AEMFCs）和质子交换膜燃料电池（PEMFCs），引起了人们的广泛关注。AEMFCs和PEMFCs都是由两个半电池反应组成，即阳极的氢氧化反应（HOR）和阴极的氧还原反应（ORR）。酸性电解液中ORR的缓慢动力学和对贵金属的需求严重限制了PEMFCs的应用。近年来，基于贵金属的阴极电催化剂改善了ORR的动力学及其在碱性电解质中的稳定性，这使得AEMFCs可成为PEMFCs的替代品。尽管在碱性ORR方面已经取得了很大进展，但较慢的HOR动力学仍然具有挑战性，特别是当pH值增加时，即使是较高效的Pt电催化剂，由于电催化剂表面的HOR中间体（*H和*OH）之间不平衡的相互作用，其在碱性电解质中比在酸性中的HOR活性减少了约100倍。因此，设计合成高性能用于AEMFCs的高性能HOR电催化剂是迫切需要的。

近日我院张礼杰研究员等人提出了一种具有金属/氧化物异质结构的HOR催化剂。他们构建了负载在多壁碳纳米管上的CeO₂/Rh异质结构（X-CeO₂/Rh@CNT，X代表热处理过程中的温度），用于碱性HOR电催化。其中，CeO₂和Rh之间的电荷转移可以通过改变热解温度（如：300、400和500 ^oC）来调节，从而调整CeO₂中的氧空位以及Rh 位点的电子密度。

图. CeO₂/Rh@CNT的结构模型示意图

他们进一步研究了X-CeO₂/Rh纳米异质结的HOR性能与CeO₂/Rh纳米界面电荷转移的关系。结果表明，优化后的400-CeO₂/Rh纳米界面展现出优异的HOR性能，在过电位为50 mV时，其交换电流密度和质量比动力学电流分别达到0.53 mA cm_PGM⁻²和830 A g_PGM⁻¹，优于大多数先进的贵金属基电催化剂。此外，优化后的400-CeO₂/Rh展示出良好的耐久性，这表明该材料具有巨大的实际应用价值。这项工作为未来设计制备具有优化电荷转移的新型金属氧化物催化剂提供了新的见解。

这项研究的成果《Modifying charge transfer between rhodium and ceria for boosted hydrogen oxidation reaction in alkaline electrolyte》发表在《Journal of Colloid and Interface Science》（中科院1区，Top，IF = 9.9）上，温州大学为第一通讯单位，我院2020级研究生柯小凤为第一作者，张礼杰研究员为通讯作者、王舜教授、周峰博士为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金（52072272、52171145和22109120）、浙江省自然科学基金（LQ21B030002）、浙江省高层次人才专项支持计划（2019R52042）和温州市科技创新重点项目（ZG2022037）的支持。

参考文献：

X. Ke, F. Zhou, Y. Chen, M. Zhao, Y. Yang, H. Jin, Y. Dong, C. Zou, X.a. Chen, L. Zhang, S. Wang, Modifying charge transfer between rhodium and ceria for boosted hydrogen oxidation reaction in alkaline electrolyte, Journal of Colloid and Interface Science 650 (2023) 1842-1850.

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.07.060.