针对特定的应用场景来精准设计和合成具有相应活性结构特征的纳米催化剂一直是纳米催化研究的重点和挑战。直接乙醇燃料电池(Direct ethanol fuel cell, DEFCs)在电力的产生、储存和转化等领域中具有广阔的应用前景，促进其发展的关键在于高效低成本的乙醇氧化反应(EOR)电催化剂的研制。目前已有研究表明，Pd与Zn、Ni、Sn、Co、Cu、Ge等贱金属(M)合金化，构建Pd-M双位点，比纯Pd位点更有利于EOR且成本效益更好。然而，这种双位点的优异活性通常被认为是贱金属调节钯的电子结构或协同参与反应的结果，这一模糊的作用原理已成为开发先进的EOR电催化剂的主要障碍。此外，为了充分发挥Pd-M双位点中心的性能优势，提高它们的暴露性和均一性至关重要，当前通常采用溶剂热方法去合成小尺寸的金属间化合物，该方法难以避免残留的表面活性剂覆盖双位点而影响它们在EOR中的性能表现。

最近，我校化材学院张剑老师课题组与清华大学王定胜课题组和中国农业大学孙文明课题组合作开发出一种Zn蒸气捕获-碳氮材料限域的策略精准构建出暴露且均匀的Pd-Zn双位点电催化剂（PdZn/NC@ZnO），在碱性条件下实现了EOR的高效进行。通过合成方法的控制，他们在相同的载体上同时构建出具有Pd₁单原子位点(Pd₁/NC@ZnO)和Pd-Pd纯金属位点（Pd_n/NC@ZnO）的电催化剂进行对比探究。结果表明，在相同的EOR反应条件下，Pd-Zn双位点催化剂的质量活性远远优于Pd-Pd纯金属位点和Pd₁单原子位点催化剂，甚至超过商业Pd/C约 23倍，而本征活性是商业Pd/C的37倍。在稳定性测试中，该Pd-Zn双位点还体现出优异的结构稳定性。另外，通过实际的碱性膜燃料电池测试，该Pd-Zn双位点催化剂的质量归一化能量密度依然高于商业Pd/C约23倍。他们结合实验验证和DFT计算手段，证明了该工作的EOR反应中生成的主要产物为乙酸，而Pd-Zn双位点有利于以较低的反应能量吸附乙醇和氢氧根离子，从而改变了EOR反应的路径，相对于Pd-Pd纯金属位点和Pd₁单原子位点，能显著降低反应能垒，这是其具有显著活性优势的主要原因。

此项工作以《Construction of Pd-Zn Dual Sites to Enhance the Performance for Ethanol Electro-Oxidation Reaction》近期发表在Nature Communications(Pub Date:2021-9-06, DOI:10.1038/s41467-021-25600-9)上，张剑副教授为通讯作者。

Nature Communications为国际综合类顶级期刊，2021年影响因子：14.919。